1907年這一年,孫中山在廣東邊界先後策劃了4次起義,此時距離辛亥革命僅剩下4年時間,孫中山為了這些革命事業越發忙碌,頭上甚至開始出現了白頭髮,陳粹芬看在眼裡,急在心裡。
為了照顧孫中山的生活起居,她便主動提出,要跟隨在孫中山身側,方便隨時照顧他,孫中山原本不想讓她如此受累,可是見陳粹芬態度堅決,也只好將她帶在了身邊。
事實證明,陳粹芬跟在孫中山身邊不僅沒有拖過他的後腿,在照顧孫中山的閒暇之餘,還能騰出時間幫孫中山分擔一些工作,比如他們的宣傳單都是陳粹芬親自去印發並分發出去的。
這在當時也是一件「掉腦袋」的事情,可是陳粹芬卻不怕,她將孫中山的畢生所願視為自己人生中十分重要的一部分,並甘之如飴。
孫中山感念陳粹芬為了自己、為了革命做出的貢獻,便將一個「小蟹」一般大小的金子打造的懷表送給了陳粹芬。
這個懷表的意義對於孫中山來說也是非比尋常的,這是他從英國回國的時候,他的恩師康德黎送他的懷表,世界上只此一個,足見孫中山和陳粹芬的感情之深厚。
可以說,孫中山先生革命的歷程中,陳粹芬功不可沒,這樣一位在孫中山身邊默默無聞沒有名分的女性,自然也得到了孫家後代的尊敬。
1911年,武昌起義爆發之後,籌備已久的時刻終於到來,此前他們在各省所做的工作中預期到了效果,不少人紛紛加入了反清陣營,此時孫中山還在美國各處奔走著,一直到12月下旬才回到國內。
而此時17個省的代表以投票的方式,將孫中山推舉為中華民國臨時大總統,革命事業的成功讓孫中山先生的工作日漸繁忙,卻沒注意到,陳粹芬的身體因為連年的操勞,開始慢慢出現了問題。
實際上,因為長時間的積勞成疾,陳粹芬在宣統年間就患上了肺病,為此她不得不到香港接受治療。肺病在當時幾乎是公認的不治之症,並且具有一定的傳染性,陳粹芬以為自己命不久矣,又擔心傳染給孫中山,便主動離開了他,留在了香港。
孫中山曾經派人找過陳粹芬,最終都是無疾而終,相伴二十多年,走過風風雨雨的兩人就這樣分開了。
但是陳粹芬和孫中山的關係已經是世人皆知,即便已經和孫中山分開,外界的人們還是尊稱她為「孫夫人」或者是「孫老太太」,後來陳粹芬還在孫中山的哥哥孫眉家中居住了一段時間,孫眉將陳粹芬視為孫家的人,家中有什麼東西都會分給她一份,陳粹芬對此也是十分感激。
陳粹芬和盧慕貞住在一起的時候,也是情同姐妹,相處得十分和諧。
孫中山在回鄉探望的時候,還特意看望了陳粹芬,兩人敘舊許久卻始終沒有繼續在一起。
或許是因為骨子裡的自立自強,陳粹芬痊癒之後不願意再給孫眉添麻煩,便在1914年和好友陸文輝前往南洋做起了生意,但時局動盪,她的投資幾乎血本無歸,卻得到了華僑及一些興中會會員、同盟會會員的照顧。
1915年,孫中山和宋慶齡結婚之際,得知消息的陳粹芬反而露出了幾分欣喜:「我大字不識一個,中山娶了宋夫人之後就有了賢內助,諸事順利了,應當為他們祝福。」
此後陳粹芬依舊和孫家保持著聯繫,孫中山的兒子孫科也將陳粹芬視為「母親」一樣的存在,對陳粹芬的生活多有照顧,孫中山也時常提及陳粹芬,感慨兩人共同患難的歲月。